『天使の詩COLLECTION』は、PCエンジン（SUPER CD-ROM2）用ソフトとして発売された『天使の詩』シリーズ初期2作品「天使の詩」、「天使の詩Ⅱ 堕天使の選択」の移植版を収録。

『天使の詩COLLECTION』には通常版に加え、サウンドトラックCDとメモリアルファンブックが付属した特装版が用意されています。特装版のパッケージには、冨士宏氏による新規描き下ろしイラストが採用されています。サウンドトラックCDには、オリジナルBGMに加え、作曲者・なるけみちこ氏によるリアレンジ曲が2曲収録されています。本作は、PCエンジン版当時の雰囲気や名曲BGMの数々を再現しています。

『天使の詩』は、ケルト神話をモチーフにした男女の恋愛をテーマにした物語です。遥かなる古の世界を舞台に、魔法を使える人間と使えない人間が共に暮らしていましたが、魔法を使える人間の中に悪しき者たちが現れ、世界を支配しようと争いを始めます。その争いの中で、サタンと名乗る魔王が現れ、世界を力と恐怖で支配しようとします。その時、英雄が現れサタンを打ち負かし、悪魔たちは地の底に封印され、世界の危機は去りました。しかし、世界は長い戦いで荒れ果て、人々は英雄に連れられて天上界へと移り住んでいきました。地上を捨てられない人々は荒廃した世界に残りました。それから長き年月が流れ、地上は残った人々とのその子孫によって再生を遂げていました。かつての戦いは伝説となり、地底界に去った「悪魔」に対し、天上界に移った人々は「神」と呼ばれるようになりました。ロスコモン村に住む青年ケアルとその恋人のクレアは結婚を控えており、洗礼を受けるためにコーク城へと発ちますが、その道中、魔物カイムに襲われてクレアは連れ去られてしまいます。ケアルはクレア救出のために旅に出ます。